將理論注入深度學習，對過渡金屬表面進行可解釋的化學反應(yīng)性預(yù)測

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編輯 | 蘿卜皮

盡管最近數(shù)據(jù)采集和算法開發(fā)取得了進展，但機器學習 (ML) 在實際催化劑設(shè)計中的應(yīng)用面臨著巨大挑戰(zhàn)，這主要是由于其有限的普遍性和較差的可解釋性。

弗吉尼亞理工學院的研究人員開發(fā)了一種融合理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（TinNet）方法，該方法將深度學習算法與完善的 d 帶化學吸附理論相結(jié)合，用于過渡金屬表面的反應(yīng)性預(yù)測。

使用活性位點集合中的簡單吸附物（例如，OH、O 和 *N）作為代表性描述符物種，該團隊證明 TinNet 在預(yù)測性能方面與純數(shù)據(jù)驅(qū)動的 ML 方法相當，同時具有固有的可解釋性。

將物理相互作用的科學知識納入從數(shù)據(jù)中學習，進一步闡明了化學鍵的性質(zhì)，并為 ML 發(fā)現(xiàn)具有所需催化特性的新基序開辟了新途徑。

該研究以「Infusing theory into deep learning for interpretable reactivity prediction」為題，于 2021 年 9 月 6 日發(fā)布在《Nature Communications》。

簡單分子或其碎片在固體表面的吸附能通常用作多相催化中的反應(yīng)性描述符。由于精確求解多電子薛定諤方程的計算成本巨大，因此快速發(fā)現(xiàn)具有動力學有利描述符值的結(jié)構(gòu)基序（例如使用量子化學計算）很有吸引力，但仍然是一項艱巨的任務(wù)。

在這方面，由 Hammer 和 N?rskov 開創(chuàng)的 d 帶化學吸附理論已被廣泛用于理解 d 區(qū)金屬及其化合物的反應(yīng)趨勢。然而，由于理論框架的微擾性質(zhì)和大的變化，其使用單個 d 帶特征（例如 d 電子的數(shù)量、d 帶中心和 d 帶上邊緣）的定量預(yù)測精度受到限制。高通量催化劑篩選中的位點特性。

近年來，機器學習 (ML) 已成為一種替代方法，來預(yù)測具有手工制作或算法衍生特征的催化位點的化學反應(yīng)性。通過從足夠數(shù)量的 ab initio 數(shù)據(jù)中學習原子、離子或分子與底物的相關(guān)相互作用，可以比傳統(tǒng)實踐更快地計算吸附特性數(shù)量級，并在實驗測試之前縮小候選材料的范圍。

黑盒 ML 模型的一個主要限制，特別是對于重新興起的深度學習算法，是很容易學習一些在訓練和測試樣本上看起來都很好的相關(guān)性，但在標記數(shù)據(jù)之外不能很好地泛化。為了緩解這個問題，由關(guān)鍵性能指標或模型不確定性引導(dǎo)的主動學習工作流，已被用于加速探索可訪問設(shè)計空間的巨大的、本質(zhì)上無限的大小。

然而，模型開發(fā)需要大量數(shù)據(jù)樣本以及解釋模型預(yù)測的困難對其采用高性能催化材料的自動搜索提出了巨大挑戰(zhàn)。

圖示：注入理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (TinNet) 的示意圖。（來源：論文）

在此，研究人員提出了一種融合理論的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (TinNet) 方法來預(yù)測過渡金屬表面的化學反應(yīng)性；更重要的是，提取對化學鍵性質(zhì)的物理見解，可以將其轉(zhuǎn)化為催化劑設(shè)計策略。將物理相互作用的科學知識納入數(shù)據(jù)驅(qū)動的機器學習方法是催化科學的一個新興研究領(lǐng)域。

目前，在完全集成的 ML 框架內(nèi)還沒有開發(fā)出這樣的化學吸附混合替代模型，該框架相當準確（~0.1-0.2 eV 誤差）并可在不同樣品之間轉(zhuǎn)移。通過使用深度學習算法（如卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）從「從頭開始學習」吸附特性，同時尊重結(jié)構(gòu)設(shè)計中公認的化學吸附的 d 帶理論，TinNet 可以應(yīng)用于廣泛的 d 塊金屬位點和自然編碼鍵相互作用的物理方面。

圖示：模型開發(fā)。（來源：論文）

研究人員展示了在 {111} 封端的金屬間化合物和近表面合金上使用吸附的羥基 (*OH) 作為代表性描述符物種的方法，例如在堿性電解質(zhì)中尋找用于金屬催化 O2 還原、CO2 還原和 H2 氧化的有效電催化劑。

圖示：TinNet 模型的樣本外驗證。（來源：論文）

該框架可以直接應(yīng)用于其他吸附物（例如 *O）或多個鍵合原子的活性位點集合，如 {100} 端金屬表面的 *N 吸附所示。TinNet 不僅實現(xiàn)了與純基于回歸的 ML 方法相當?shù)念A(yù)測性能，特別是對于具有看不見的結(jié)構(gòu)和電子特征的樣本外系統(tǒng)，而且還能夠進行物理解釋，為 ML 發(fā)現(xiàn)具有所需催化特性的新基序鋪平了道路。

圖示：對化學鍵合的物理見解。（來源：論文）

「大多數(shù)為材料特性預(yù)測或分類開發(fā)的機器學習模型通常被認為是『黑匣子』，只能提供有限的物理見解?！寡芯咳藛T Hemanth Pillai 說。

「TinNet 方法擴展了其預(yù)測和解釋能力，這兩者在催化劑設(shè)計中都至關(guān)重要?！?Siwen Wang 說，他也是該研究的主導(dǎo)者。

圖示：其他吸附物/面的 TinNet 模型。（來源：論文）

作為一種混合方法，TinNet 將先進的催化理論與人工智能相結(jié)合，幫助研究人員深入了解材料設(shè)計的這個「黑匣子」，以了解正在發(fā)生的事情及其原因，并且可以幫助研究人員在許多領(lǐng)域開辟新天地。

「希望我們可以讓社區(qū)普遍使用這種方法，其他人可以使用該技術(shù)并真正進一步開發(fā)對社會至關(guān)重要的可再生能源和脫碳技術(shù)?！乖搱F隊的負責人 Xin 說， 「我認為這確實是可以取得一些突破的關(guān)鍵技術(shù)?！?/p>

「我真的很喜歡在課堂之外看到化學工程的不同方面。」研究人員 Athawale 說， 「它有很多應(yīng)用程序，你知道，它可能真的是革命性的。所以成為其中的一部分真是太棒了?！?/p>

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25639-8

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